什么是超快激光器？

想象一下，在春天一个阳光明媚的下午，当你正欣赏着窗外的绿树和盛开的鲜花时，看到一个小小的模糊点飞过眼前。直到模糊点静止，你才发现它是一只美丽的蜂鸟——它是这个春天你看到的第一只蜂鸟!你立即拿出手机，想把眼前的美景拍成照片，发布到社交媒体上。结果拍摄的声响惊动了蜂鸟，照片上的蜂鸟变得模糊不清。很遗憾，你错失了一张本来有希望获得众多点赞的照片。
在科学界，类似的挫败推动了超快激光器的发展。这些脉冲持续时间在飞秒到皮秒（10-15~10-12s）量级的激光器，并不是用来捕捉飞舞的蜂鸟，而是用来捕捉分子振动[1]、电子运动[2]甚至是量子现象等超快过程。[3]在千万亿分之一秒的时间尺度上探索基本物理现象，超快激光技术一方面加强了人类对基本物理现象的理解，同时也在变革着工业制造过程。
超快激光器的独特性
由于其超短的脉冲持续时间，超快激光器与长脉冲或连续波（CW）激光器存在着本质区别。产生如此短的脉冲需要一个宽带光谱。产生超快激光脉冲所需的最小带宽，取决于其脉冲形状及中心波长。通常，这种关系由不确定性原理产生的时间-带宽乘积（TBP）来描述。对于高斯脉冲，TBP由下式给出：


其中，Δτ是脉冲的持续时间，Δν是频谱带宽。[4]从这个方程可以看出，频谱带宽和脉冲持续时间存在反比关系——脉冲越短，产生脉冲所需的带宽就越宽。图1中给出了不同脉冲持续时间所需的最小带宽。


除了频谱带宽大，超快激光的峰值功率也非常高。为了更直观地了解这一点，我们将10W连续激光器与10W超快激光器的峰值功率进行对比；其中10W超快激光器的脉宽为150fs，重复频率为80MHz，这是常见的商用超快激光器能够实现的指标。
对于连续激光器而言，其平均功率和峰值功率是相同的，输出功率始终都是10W，或10J/s。而对于超快激光器而言，平均输出功率仍为10W，与连续激光器的功率相同；但是这两种激光器的不同之处在于：超快激光器是在很短的时间内输出10W的平均功率。图2中显示了平均功率和峰值功率之间的差异。


对超快激光器来说，其重复频率为80MHz，因此10W功率被分配到每秒钟输出的8000万个脉冲中。平均下来，每个激光脉冲的输出能量仅为亚微焦；但这亚微焦的能量被挤压到只有150fs的时间里，其输出的峰值功率就会超过800kW，比平均功率大四个数量级。极高的峰值功率和较大的光谱带宽，促使超快激光器在广泛的领域获得了应用机会，但这些特性也带来了一些独特的技术挑战。
超快激光器的技术挑战
当使用超快激光器时，必须要考虑到其较大的光谱带宽、极高的峰值功率和超短的脉冲持续时间，并对它们进行有效管理。其中最简单的是管理激光器的光谱输出。如果之前主要使用的是连续波或长脉冲激光器，其使用的光学元件可能无法反射或传输超快激光脉冲的整个带宽。好消息是，现在许多供应商在设计超快激光光学元件时都考虑到了这些需求，因此很容易找到足以覆盖超快激光器带宽的反射镜、透镜及其他光学元件。
光学元件的激光损伤阈值（LDT），是超快激光器和与其他激光器的另一个重要区别，这一点也给超快激光器用户带来了挑战（见图3）。当为纳秒激光器采购光学元件时，常见的激光损伤阈值为5~10J/cm2；而对于超快光学元件来说，LDT值一般小于1J/cm2，通常接近0.3J/cm2。不同激光脉宽下的LDT值的巨大差异，反映了激光损伤的不同机制。


图3：激光对光学表面的损伤会降低激光系统的性能，使其无法运转，甚至会产生危险。由于超快激光器的脉冲持续时间极短，因此其损伤机制与传统激光器有很大不同。对于纳秒激光器或是更长脉冲的激光器而言，主要的损伤机制是热损伤。材料吸收入射光子后被加热，加热可能会导致晶格变形。热膨胀、晶格应变、开裂和熔化等效应，是激光热损伤的常见结果。[5]
而在超快激光作用下，脉冲本身的持续时间，实际上比热量传递到周围材料晶格的时间还要短。因此，超快激光的峰值功率使损伤机制偏向非线性途径，如多光子吸收和电离。[6] 所以，不能将纳秒脉冲的LDT额定值降低与超快激光脉冲相适应。对于特定的应用，应该采用在相同条件下（激光波长、脉冲持续时间、重复率等）LDT值足够高的光学元件。
超快激光器面临的最具挑战性的技术之一是：保持住激光的脉冲持续时间。超短脉冲非常容易受到时间畸变的影响，随着脉冲持续时间的缩短，时间畸变会越严重。当激光器输出50fs的脉冲，通过反射镜和透镜传输到目标位置，或者只是通过空气传输，超短脉冲都有可能被展宽。
在超快光学领域，我们将这种时间畸变量化为群延迟色散（GDD）。GDD是一个与频率相关的值，对于给定的材料，它与厚度呈线性关系。对于像平面窗口、透镜和物镜这样的透射光学元件，通常会产生正GDD，超短脉冲经过这类镜片传输后，脉冲持续时间可能会变得更长。
对于较长的脉冲，如纳秒脉冲甚至是皮秒脉冲，GDD不是主要问题。然而，对于飞秒脉冲，即使在传输路径上放一片厚度10mm的N-BK7玻璃，也可以使中心波长为800nm的50fs脉冲展宽12%以上。这就相当于在光束的传输路径上装了两个平面窗口或过滤器。由于存在这种时间畸变，因此建议使用专门的超快光学器件，以减少或不增加GDD，降低脉宽展宽的几率。
超快光学元件的选择
随着超快激光器从对环境极端敏感的庞然大物，发展成为适合集成到工业应用中的紧凑型、高可靠激光源，其应用也越来越广，从医疗领域到商业电子制造，超快激光器已经开始在各行各业大显身手。
为了更好地使用超快激光，了解超快激光器的操作建议，包括如何选择最好的光学元件、介绍色散和时间畸变，以及何时应该考虑脉冲压缩等，对应用至关重要。
在选择光学元件时，与超快激光器相关的技术挑战，可能会给选择带来困难。对习惯使用连续波（CW）或更长脉冲激光器的用户来说，对所需的光谱覆盖范围、激光损伤阈值（LDT）和色散规格等可能比较陌生。
如前文所述，产生超快激光脉冲需要宽带光谱。例如，一个中心波长为1030nm、脉冲持续时间为150fs的高斯激光脉冲，在半高全宽（FWHM）下，需要超过10nm的最小光谱带宽。相比之下，Nd:YAG（1064nm）纳秒脉冲激光器的典型谱线宽度小于1nm。因此，超快激光用户应该确保其光学元件在整个带宽内具有足够的反射性或透射性，以避免光谱（和时间）失真。幸运的是，大多数标准的高反射或抗反射涂层可以在较大带宽下工作，因此采购用于超快激光器的光学元件并不困难（见图4）。


图4：与其他类型的激光光学元件一样，超快激光光学元件也需在其应用波段上使用低损耗涂层，但其具有独特的色散要求以降低脉冲展宽。尽管选择的涂层可能会反射或传输超快激光脉冲的整个带宽，但这并不意味着光学元件能够承受住超短脉冲的高峰值功率。由于长脉冲或连续激光长期主导着商业激光市场，因此可以看到用纳秒或连续激光标定的LDT值。但是不能将适用纳秒激光脉冲的LDT值降低与超快激光脉冲相适应，因为脉冲持续时间不同，损伤机制也完全不同（见图5）。


在最理想的情况下，应当尽可能选择与应用相匹配的具有合适LDT值的光学元件。实际上，光学元件的LDT标定值一般不会直接与使用条件相匹配。在此情况下，最好咨询光学元件供应商，根据应用选择合适的光学元件。
群延迟色散（GDD）
使用超快激光器面临的最难的挑战是，保持脉冲的持续时间。随着脉冲持续时间越来越短，时间失真的可能性也越来越大。不需要深入研究其背后的数学原理，我们可以通过材料的折射率与频率依赖关系来解释。
当宽带超快激光脉冲通过正常色散的介质，低频（波长较长）成分比高频（波长较短）成分传播得更快。当脉冲穿过这种物质时，脉冲中不同频率的光谱成分将随着时间的推移而不断展宽。
脉冲持续时间越短，带宽越宽，这种现象就越明显，并可能引起激光脉冲的时间畸变。在大多数情况下，我们可以通过群延迟色散（GDD）来检查这种影响，该现象也被称为二阶色散。高阶色散项也可能影响超快激光脉冲的时间分布。然而，在实践中，通常主要考虑GDD就足够了。
GDD对脉冲持续时间的影响取决于几个因素，包括输入脉冲持续时间（τinput）、中心频率（或波长）和传输介质。由GDD引起的时间展宽由下式表达：

从上述方程可以看出，GDD相同的情况下，输入脉冲持续时间越短，输出脉冲的展宽就越大。这就解释了为什么不会讨论纳秒甚至皮秒脉冲的GDD现象。例如，要使1ps脉冲展宽0.2%，GDD的值就会达到20,000fs2 ，这就相当于波长为1030nm的脉冲在熔融石英内部传播超过1m。
因为材料的折射率取决于光的频率，所以GDD的值也取决于光的频率。当选择用于超快激光脉冲传输的透射或折射光学元件时，通常建议使用熔融石英，因为其在可见光和近红外光谱区域具有最低的GDD值。例如，激光脉冲在熔融石英中传输1mm，在1030nm处产生的GDD为~ 19fs2。[7] 相同波长下，在SF11光学玻璃中传输1mm产生的 GDD将超过125fs2。[8] 可以通过折射率数据库，如refractiveindex.info，选择最佳材料作为光学元件，以及查询材料对应的GDD值。
脉冲再压缩
对于大多数超快激光应用，激光脉冲在传输过程中不积累GDD值是不可能的。甚至一些反射光学元件，特别是宽带介质反射镜，也会赋予GDD非零值。那么问题就变成了：什么时候需要重新压缩激光脉冲？在此，我们列举一个多光子显微实验案例，仅供参考。
例如，我们正在做一个多光子显微实验。光束路径如图6所示。


为了计算脉冲展宽，在激光到达样品之前，将系统内所有光学元件的GDD贡献值相加，获得一阶近似。在图6给出的示意图中，GDD的主要贡献光学元件是扩束器、二向色镜和物镜。由于扫描振镜的金属涂层GDD值较低，因此可以忽略不计。然后将每个主要光学元件的GDD值累加。对于中心波长为1030nm的激光脉冲，这个系统的GDD值会超过600fs2。
是否应该重新压缩脉冲，取决于输入脉冲持续时间和超快激光应用需要多大的激光脉宽。如果需要的是脉宽为150fs的激光脉冲，这些光学元件对脉冲持续时间的影响可以忽略不计。但如果是进行基础研究，需要10fs左右的时间分辨率，那么这个总量的GDD将会使脉冲展宽到167fs左右。在此情况下，就需要对脉冲重新压缩（见图7）。当然，是否需要重新压缩脉冲，在很大程度上取决于光束传输路径和应用场景。为了给相应的脉冲宽度选择最佳的光学元件，需要咨询光学元件供应商。


随着超快激光器的应用越来越广泛，越来越多的用户面临着其宽频谱带宽、超高峰值功率和超短脉冲持续时间带来的技术挑战。无论是哪一种应用，超快激光用户都可以遵循这些操作指南，将超快激光脉冲传输到目标材料，而不会降低其光谱覆盖范围，破坏其时域形貌，或损坏光学元件。
超快激光器的应用
超快激光器的超短脉宽和极高的峰值功率，为各种应用提供了优势条件。
光谱应用。自超快激光器问世以来，其在光谱学领域的应用已无所不在。将脉冲持续时间降低到飞秒量级，就可以观察到各类物理学、化学和生物学的动态过程。[9]超快激光器的出现，为原子运动的探测提供了途径，加深了我们对一些基本过程的理解，包括分子振动、解离和光合作用蛋白的能量转移等。[10]
生物成像。超快激光的极高峰值功率会产生非线性过程，可以提高生物成像的分辨率，如多光子显微成像。为了产生来自生物介质或荧光靶的非线性信号，需要在空间和时间上使两个光子重叠。单光子过程极易产生背景噪声，[11]而非线性机制可以大大减少背景噪声，从而提高成像分辨率。图8展示了如何降低背景噪声以提高成像分辨率。


激光材料加工。超快激光由于其超短的脉冲持续时间，使得激光微加工和材料加工发生了革命性的变化。超快激光脉冲本身的持续时间，比热量扩散到材料晶格的时间还要短。与纳秒脉冲激光器相比，这意味着超快激光器产生的热影响区要小得多，从而能降低切口损耗，实现更精确的加工。在医疗领域，超快激光切割的高精度，可以减少对周围组织的损伤，提升患者体验。
走向未来的阿秒脉冲 随着对超快激光应用领域的研究不断深入，更先进的超快激光器也在不断发展。为了深入了解更快的物理过程，许多研究人员正将注意力转向阿秒脉冲的产生——在极紫外（XUV）光谱区产生脉宽为10-18s的脉冲。
人们已经在研究利用超快激光脉冲跟踪电子运动，阿秒科学的发展将继续提高我们对电子结构和量子力学的理解。虽然将XUV阿秒脉冲集成到工业应用中尚未取得重大进展，但是正如同飞秒和皮秒激光器的发展轨迹一样，人们对XUV阿秒脉冲激光器的持续研究和进步，一定会推动这项技术走出实验室，走向实际应用。
参考文献：1. J. Bredenbeck et al., J. Am. Chem. Soc., 126, 5, 990–991 (2004).2. F. V. A. Camargo et al., Nano Lett., 21, 3, 1461–1468 (2021).3. M. Maiuri et al., J. Am. Chem. Soc., 142, 3–15 (2020).4. P. Lazaridis et al., Opt. Lett., 20, 10, 1160–1162 (1995).5. R. Wood, Laser-Induced Damage in Optical Materials, 9–24 (2014).6. X. Jing et al., Opt. Express, 17, 26, 24137–24152 (2009).7. I. H. Malitson, J. Opt. Soc. Am., 55, 1205–1208 (1965).8. See SCHOTT Zemax catalog 2017-01-20b (obtained from http://www.schott.com).9. O. Geßner et al., Sci. Rep., 311, 219–222 (2006).10. D. Zigmantas et al., Chem. Phys. Rev., 3, 041303 (2022).11. C. J. R. Sheppard, J. Biomed. Opt., 1, 014511 (2020).
转自激光行业观察

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